Antes de mais, sê bem-vinda Isaura!
"Onde arranjar peças de lego a vulso em Portugal"
Em Portugal, fisicamente? Isso é difícil. Pela net consegues arranjar facilmente comprando no BrickLink (e lá tens vendedores de todos os cantos do mundo quase, incluindo vários portugueses).
No entanto, se a tua coleção de peças ainda não for grande e se não tens nenhum projeto específico em mente, acho que talvez a melhor opção para aquisição de peças seja mesmo através de sets. Geralmente na altura da Páscoa costumam surgir boas promoções nas grandes superfícies, onde o preço por peça baixa drasticamente.
Consoante a disponibilidade financeira, na minha opinião, para se conseguir uma boa panóplia de peças de uma assentada só era mesmo investir num modular. Foi assim que comecei (e com as peças de dois modulares consegui participar, com 12 ou mais construções muito variadas, num concurso anual que dantes aqui se realizava). Evitas aquelas peças muito grandes, difíceis de usar em MOCs, tens uma variedade de peças bastante razoável (incluindo alguns acessórios engraçados que conseguem dar muita vida a uma construção), para além de que construir um modular é sempre uma experiência extremamente enriquecedora em termos técnicos.
Mas claro, tudo isto dependerá dos teus gostos e, acima de tudo, do dinheiro que estejas disposta a despender.
Qualquer dúvida dispõe, o pessoal aqui é porreiro